刘英、李少强ACB: 五配位铝物种:锚定Au单原子用于光催化还原CO2
近年来,单原子催化剂的研究和应用发展迅速,而作为最常见金属氧化物之一且地壳丰富的氧化铝,在负载单原子方面却鲜有报道。构建含有五配位铝的氧化铝是锚定单原子的有效策略,而传统合成含有五配位铝的方法(蒸发诱导自组装、火焰合成)存在合成过程复杂且难以大规模合成等问题。
近日,李发堂教授团队通过在Al2O3当中引入无定形组分来削弱铝氧键能,从而促使氧溢出形成氧空位,将常规六配位铝物种转变为可以用于锚定贵金属单原子的五配位铝物种。随后采用自还原策略成功制备出了由五配位铝物种锚定的Au单原子光催化剂,锚定Au单原子后的Al2O3,对CO2分子无论是物理吸附还是化学吸附能力都得到了显著提升,这有利于CO2分子的进一步活化。同时引入的Au单原子提高了载流子分离效率。光催化还原CO2活性表现方面,负载Au单原子的Al-Au-0.5样品CO生成速率是负载前的6倍,CO产物选择性由94%提高到98%。负载更高Au含量的样品活性出现了下降。本工作为弱还原性氧化物中的不饱和配位缺陷的有效锚定单原子提供了一条构建途径和新的参考。

该工作以“Penta-coordinated aluminum species: Anchoring Au single atoms for photocatalytic CO2 reduction”为题发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊。论文的第一作者是硕士研究生李少强,通讯作者为刘英博士、李发堂教授。
该研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、河北省自然科学基金创新研究群体等项目支持。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123703

