王晓静教授ACB:桥接平面[Ni(CN)4]2-配位活性位点促进过渡金属硫化物光催化析氢
面对日益严峻的空气污染与全球能源危机,开发高效、可再生、清洁的能源已成为迫切需求。氢气因其可持续性及高能量密度而被视为理想的能源载体。基于半导体光催化剂的太阳能驱动水分解制氢技术,以其环境友好和成本低廉的优势,展现出解决能源危机的巨大潜力。然而,光催化析氢技术的实际应用仍受限于其较低的太阳能转换效率。空间光诱导电荷分离与析氢活性位点的构筑是决定光催化析氢反应效率的关键因素,然而其理性设计与可控合成仍存在挑战。

本研究合成了一系列具有平面[Ni(CN)4]2-结构单元的二维氰基桥联非贵金属霍夫曼型配合物(HCP),并将其用于提升过渡金属硫化物(TMSs)的光催化析氢性能。研究结果表明,通过M–S键将TMSs桥接至平面[Ni(CN)4]2-配位活性中心,可显著提升其光催化析氢性能。实验结果显示, d区第四周期的M2+(Ni、Co、Fe、Mn)能够与平面[Ni(CN)4]2-中心形成稳定的配位结构。四种HCPs修饰的Zn0.5Cd0.5S(CdS)均表现出优异的光催化析氢性能,产氢速率超过20.0 mmol·g-1·h-1,表观量子产率约20%,其活性显著优于贵金属Pt修饰的TMS。该性能提升源于三方面协同效应:II型异质结的构建、M–S键消除界面势垒以及[Ni(CN)4]单元本身的高析氢反应活性。该研究不仅开发出一系列高性能光催化材料,也为在温和条件下设计高活性析氢中心提供了新思路,为推进光催化制氢系统的实际应用提供了新的技术路径。
该工作以:“Bridged planar [Ni(CN)4]2- coordination active site to promote photocatalytic hydrogen evolution of transition metal sulfides” 为题发表在Applied Catalysis B: Environmental and Energy期刊。论文的第一作者是硕士研究生赵鑫杰,通讯作者为王晓静教授、李发堂教授。
该研究工作得到了国家自然科学基金、河北省自然科学基金创新研究群体,河北省自然科学杰出青年基金等项目支持。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126087

