余旭东课题组Separation and Purification Technology: J-聚集苝酰亚胺衍生物在四环素辅助下光催化H2O2生成和原位降解污染物
环境污染和能源危机是当今人类面临的两大关键挑战。作为一种绿色化学品,双氧水不仅广泛应用于环境治理、医疗卫生和工业生产,还可作为潜在的清洁能源载体。近年来,光催化技术在双氧水制备和有机污染物降解方面展现出巨大潜力。若能够在同一体系中同步实现H2O2的光合成与污染物降解,将有望显著降低能耗,提高资源利用效率。
本研究构筑了一种三氮唑封端的苝二酰亚胺超分子光催化剂(PDI-TA)。在酚类污染物存在的情况下,PDI-TA体系展现出同步光合成H2O2与污染物降解的双重功能。三氮唑基团的引入不仅增强了PDI-TA的自组装能力,还促进了PDI-TA与污染物之间的氢键相互作用,使污染物分子更易吸附于催化剂表面。吸附的–OH位点可作为光生h+的特异受体,有效促进电子–空穴对分离。在降解过程中,污染物分子向体系提供质子,进而促进质子耦合电子转移(PCET)过程,提高了H2O2的生成速率,从而进一步加速污染物的降解。在可见光照射下,PDI-TA在40 min内实现了75%的TCH降解效率,并可在空气条件下以1400 μmol·g-1·h-1的速率持续生成H2O2。值得注意的是,在间苯二酚存在时,H2O2的生成速率显著提升至2600 μmol·g-1·h-1。活性氧物种捕获与ESR分析表明,超氧自由基(•O2⁻)、羟基自由基(•OH)以及光生空穴(h+)是TCH降解的主要活性物种,其中羟基自由基由H2O2进一步转化而来。该协同效应为超分子光催化剂在污染物去除与绿色氧化剂合成中的应用提供了一种新的设计思路。

相关研究成果以“Tetracycline-assisted Photocatalytic H2O2 Generation and Concurrent In Situ Pollutant Degradation via J-Aggregated Perylene Diimide Derivative”为题发表在《Separation and Purification Technology》。南非大学博士郭江波为第一作者,通讯作者为南非大学姚亚丽教授,理学院庞雪蕾副教授,余旭东教授。
该工作得到了国家自然科学基金面上项目、中央财政引导地方科技发展专项基金、河北省自然基金等项目支持。
论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1383586625046015?via%3Dihub

